Les compositions isotopiques du fer et du silicium au sein des différents réservoirs géologiques de haute-température montrent des variations isotopiques significatives. Cependant, les mécanismes à l’origine de ces fractionnements ne sont pas clairement identifiés. La connaissance de ces mécanismes et des coefficients de fractionnement à l’équilibre est essentielle à l’interprétation des mesures faites sur les roches magmatiques naturelles. Cette étude multidimensionnelle est basée sur le calcul théorique des propriétés isotopiques du fer et du silicium dans les minéraux et les liquides silicatés, l’analyse des isotopes du fer dans les laves des Iles Kerguelen ainsi que le développement d’une méthode d’analyse in situ des isotopes du fer dans les verres silicatés et les olivines grâce à un laser femtoseconde couplé à un spectromètre de masse MC-ICP-MS. Nous présentons les propriétés isotopiques du fer et du silicium d’une variété de minéraux présents dans la croûte et le manteau, ainsi que pour la première fois, de liquides silicatés de diverses compositions. Nos résultats montrent que le fractionnement du fer et du silicium entre les minéraux contenant du Fe2+ est significatif même à haute température. Nous suggérons ici qu’après la température et le redox, les seconds voisins du silicium et du fer influent grandement le fractionnement isotopique. A partir des coefficients de fractionnement entre minéraux et liquides silicatés, nous proposons que la cristallisation fractionnée puisse être le processus majeur impliqué dans l’évolution isotopique du fer et du silicium lors de la différentiation magmatique. L’étude de la composition isotopique en fer des laves de Kerguelen souligne la complexité de l’évolution du point chaud au cours du temps, impliquant potentiellement une hétérogénéité du manteau. Enfin, le développement d’une méthode d’analyse couplant un MC-ICP-MS à un laser femtoseconde, a permis d’effectuer des mesures isotopiques du fer in situ d’olivines et de verres silicatés avec des incertitudes inférieures à 0.2 ‰. |
Iron and silicon isotope measurements in high-temperature geological reservoirs display significant isotopic fractionations, especially within the Earth’s crust. However, the mechanisms involved in these fractionations are not fully understood. Their knowledge and that of the fractionation factors in equilibrium conditions is central to interpret the measurements carried on natural rocks. To address this issue, this work is a multidimensional approach based on first principles calculation of Fe and Si isotope fractionations in minerals and silicate melts, on Fe isotope measurements of lavas from Kerguelen Archipelago and on analytical developments of in situ Fe isotope measurements of glasses and olivines using a femtosecond laser coupled to MC-ICP-MS. We provide the theoretical Fe and Si isotope properties of various minerals relevant to Earth crust formation and, for the first time, of silicate melts. Results suggest that significant Fe and Si isotope fractionations are expected between Fe2+-bearing minerals at high temperature. We also show that, besides temperature and redox changes, iron and silicon second neighbors have a major impact on isotopic fractionations. From our set of equilibrium fractionation factors between minerals and melts, we suggest that fractional crystallization could be the main process involved in Fe and Si isotope evolution during magmatic differentiation. In addition, iron isotope composition of Kerguelen oceanic basalts underlines the complexity of the hotspot evolution, with potential source heterogeneity. Finally, the analytical developments performed on MC-ICP-MS with femtosecond laser, allow in situ Fe isotope measurements of silicate glasses and minerals with an uncertainty better than 0.2‰. |