La déplétion des énergies fossiles et l’augmentation des émissions de gaz à effet de serre nous incitent à étudier des voies alternatives de production d’énergie mais aussi de valorisation du CO2. L’activation de réactions catalytiques par chauffage magnétique permet, dans ce contexte, de répondre à ces objectifs en offrant la possibilité de stocker de manière dynamique et adaptable les énergies renouvelables intermittentes, ce qui n’est pas possible pour les technologies basées sur un chauffage classique. Cette technologie permet par exemple d’effectuer le procédé power-to-gas par la réaction de Sabatier couplée à la capture du CO2 et l’électrolyse de l’eau.
Dans ce travail de thèse, nous avons étudié de manière multi-échelle l’activation de réactions catalytiques en travaillant d’abord sur la synthèse et la caractérisation de nano-agents chauffants puis sur la composition du lit catalytique afin d’optimiser les performances catalytiques et de maximiser l’efficacité énergétique du procédé tout en évaluant son impact environnemental.
Les résultats obtenus nous ont permis de comprendre l’effet de l’agglomération des agents chauffants sur leurs propriétés de chauffe afin d’optimiser leur synthèse dans le cas des carbures de fer grâce à l’utilisation de ligands adaptés. Dans un second temps, l’incorporation de Co dans des alliages Fe(1-x)Co(x) nous a permis d’ajuster la température réactionnelle par augmentation de la température de Curie du matériau (transition ferro-paramagnétique) tout en conservant de bonnes propriétés de chauffe afin d’activer des réactions d’intérêt pétrochimique (réformage à sec du méthane et du propane, déshydrogénation du propane) opérant à hautes températures (>600°C). L’encapsulation des agents chauffants dans une coquille de carbone offre une bonne stabilité au système, malgré la haute température atteinte et le dépôt important de carbone.
De plus, nous avons pu mettre en lumière l’importance de paramètres clés dans l’optimisation du procédé de méthanation du CO2 tels que le débit des gaz réactionnels, la configuration ascendante ou descendante des flux gazeux mais aussi le choix du matériau chauffant. De cette manière, nous sommes parvenus à identifier une composition peu onéreuse, efficace et facile à préparer dont l’efficacité énergétique dépasse 30% et pouvant être raisonnablement projetée à plus de 75% dans un futur proche. Ce travail d’optimisation du lit catalytique et de pré-dimensionnement de réacteur nous permettent alors d’envisager une installation pilote du procédé. L’analyse environnementale du power-to-gas activé par chauffage magnétique couplé aux technologies de capture du CO2 et d’électrolyse de l’eau aux horizons 2050 rend le procédé comparable avec les technologies traditionnelles par chauffage externe et confirme l’intérêt du couplage avec les énergies renouvelables intermittentes.
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The depletion of fossil-based energy along with the increase of greenhouse gases emissions incite the investigation of alternative energy production ways and CO2 valorisation processes. In this context, magnetically induced catalysis enables to reach these targets in an adaptive and dynamic way, which is not possible by technologies based on classical heating, and offers the possibility to store the excess of intermittent renewable energy production. For example, this technology can be used through a power-to-gas process thanks to the Sabatier reaction coupled with CO2 capture and water electrolysis.
In this PhD thesis, we study the magnetically induced catalysis through a multi-scale approach. We first focused on the synthesis and characterization of nano-heating materials. Then, in a second step, we adjusted the composition of the catalytic bed in order to maximize the performances and the energy efficiency of the process while evaluating its environmental impact.
Thus, in the case of FeC, we highlight the effect of the heating agents agglomeration on their heating performances in order to optimize this property thanks to an appropriate use of ligands. Furthermore, the temperature reached through magnetic hyperthermia could be adjusted by tuning their Curie temperature (ferro to paramagnetic transition) through the progressive incorporation of Co in Fe(1-x)Co(x) alloys. This enabled us to perform high temperature catalysis (>600°C) with significant activation of highly endothermic reactions such as dry reforming of methane and propane, and dehydrogenation of propane. The encapsulation of these heating agents offers high stability to the catalytic system despite the high thermal energy and important amount of deposited carbon through catalysis.
Moreover, we highlighted key parameters for the CO2 methanation process optimization such as gas flow, up/downflow configuration and the properties of the heating material. This way, we identified a cheap, highly efficient and easy to prepare composition that enables us to magnetically activate the Sabatier reaction with an energy efficiency up to 30%. This value can be projected in a near future up to 75%. This work has allowed envisaging the design of a catalytic reactor for a pilot process purpose. Finally, the environmental analysis of this alternative power-to-gas process coupled with CO2 capture and water electrolysis has been performed both at the 2020 and 2050 horizons by a life cycle assessment. The results demonstrate the high interest of this process, environmentally comparable with traditional external-heated ones, and validate the strategy of coupling renewable energies with this technology for their successful storage despite their intermittency.
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