Les procédés plasma utilisant des décharges à barrières diélectriques (DBD) à pression atmosphérique sont une bonne alternative aux plasmas froids à basse pression pour de nombreuses applications comme le traitement de surface, le dépôt de couches minces, la stérilisation etc. En effet, ils permettent de s’affranchir des systèmes de pompage et donc de réaliser des traitements sur de grandes surfaces directement implantables sur des lignes de production. Cependant, les DBD sont généralement filamentaires, ce qui conduit à des dépôts non homogènes. Dans certaines conditions expérimentales (géométrie, nature du gaz, excitation etc.), on peut néanmoins obtenir une décharge homogène conduisant à un traitement homogène des surfaces. Néanmoins, les caractéristiques des DBD homogènes ne sont pas identiques en tout point de l’espace, notamment en raison du flux de gaz, mais aussi dans le cas de matériaux diélectriques avec un gradient de propriétés ou dans le cas de décharges auto-organisées.
Afin de mieux caractériser la distribution spatiale de la décharge, un outil de mesure de densités locales de courant a été développé au cours de cette thèse. En effet, les mesures électriques sont un bon outil de caractérisation de la décharge donnant accès à de nombreux paramètres (courant de décharge, tension gaz, puissance dissipée etc.). Néanmoins, le courant mesuré est intégré sur toute la surface des électrodes. Pour pouvoir mesurer les courants localement, l’électrode de masse de la cellule de décharge de dimension 3×3 cm2 a été divisée en 64 segments, et un système d’acquisition a été développé afin de pouvoir acquérir les 64 courants mesurés simultanément avec une fréquence d’échantillonnage suffisante pour le traitement des données. Ce nouvel outil de diagnostics électriques peut être corrélé temporellement et spatialement à des mesures optiques par caméra intensifiée iCCD couplée à différents filtres optiques, donnant des informations sur les densités de certaines espèces dans le plasma. L’objectif de cette thèse est de mieux comprendre la dissipation de puissance locale et de caractériser plus finement les espèces mises en jeu et les différents régimes de décharge, notamment l’obtention d’un régime homogène.
Les DBD homogènes sont initiées par un claquage de type Townsend. Pour cela, une source de production d’électrons est nécessaire entre deux décharges, quand le champ électrique est inférieur au champ de claquage. Ce claquage est lié à un effet mémoire d’une décharge à l’autre, visible sur les mesures électriques, avec un saut du courant de décharge. Les hypothèses sur l’origine de cet effet mémoire peuvent être séparées en deux catégories. Des phénomènes liés aux surfaces des diélectriques permettent de produire des électrons germes entre deux décharges, comme la désorption spontanée ou l’émission secondaire d’électrons piégés en surface par collision d’espèces à longue durée de vie tels que les métastables N2(A3Σu+) dans de l'azote. Des phénomènes se produisant dans le volume de gaz ont également été mis en évidence par l'ajout de faibles quantités de gaz oxydant (O2 et NO) dans l'azote. L’augmentation de l’effet mémoire observé dans ces conditions met en évidence la production d’électrons germes en volume. Des mesures électriques et optiques locales, pour différents écarts gazeux entre les diélectriques ont permis de proposer un mécanisme de création d’électrons germes, basé sur l’ionisation associative entre l’azote et l’oxygène atomiques N(2P) et O(3P). La comparaison des mesures dans l’azote pur avec un modèle fluide 0D de la décharge a permis de mettre en évidence l’importance de ces phénomènes en volume comparés aux phénomènes liés aux surfaces. |
Plasma processes at atmospheric pressure using Dielectric Barrier Discharges (DBD) are a good alternative to low pressure non-thermal plasma processes for various applications such as surface treatment, thin-film coating, sterilization etc. Indeed, they can be operated without complex vacuum facilities and allow the treatment of large surfaces that can be implemented directly into assembly lines. However, DBDs are usually filamentary, leading to non-homogeneous depositions on the treated surfaces. In certain condition depending on the experimental parameters (geometry, gas nature, power supply, etc.), a homogeneous discharge can be obtained leading to a uniform surface treatment. Nevertheless, even in the homogeneous mode, the DBDs properties are not necessarily the same at any point on the discharge surface, because of the gas flow circulation in particular, but also in case of materials with a properties gradient, or in case of self-organization phenomena.
In order to better characterize the spatial distribution of the discharge, a new local electrical diagnostic tool to measure the local current densities has been developed during this thesis. Indeed, electrical measurements are widely used to characterize the DBDs as they give access to various parameters such as the gas voltage, discharge current, dissipated power etc. However, the measured current is integrated on all the surface of the electrodes. To be able to measure the local currents, the 3×3 cm2 ground electrode from the discharge cell has been divided into 64 segments, and a data acquisition system has been developed in order to simultaneously acquire the 64 measured currents with a high enough sampling rate for the data processing. This new electrical diagnostic tool can be correlated in time and space with optical measurements with an intensified iCCD camera, coupled with optical filters, to obtain information on the densities of some species in the plasma. The aim of this thesis is to better understand to local power dissipation, and to refine the characterization of the involved species in the different discharge regimes, especially to obtain a homogeneous regime.
Homogeneous DBDs are ignited by a Townsend breakdown. For a Townsend breakdown to occur, a production source of seed electrons is necessary between two discharges, when the electric field is lower than the breakdown voltage. This breakdown is related to a memory effect from one discharge to the following one, that is visible on the electrical measurements with a discharge current jump. The hypotheses on the memory effect origin can be separated into two categories. Phenomena related to the dielectric surfaces can enhance the production of seed electrons between two discharges, such as spontaneous desorption or secondary emission of electrons trapped on the surface of the dielectrics by the collision of long lifetime species like the metastables N2(A3Σu+) in nitrogen. Phenomena occurring in the gas bulk have also been highlighted by the addition of small concentrations of oxidizing species (O2 and NO) in nitrogen. The increase of the memory effect in those conditions reveals a production of seed electrons in the gas volume. Local electrical and optical measurements for different gas gaps between the dielectrics allow to suggest a mechanism to create seed electrons which is the associative ionization of atomic nitrogen and oxygen N(2P) and O(3P). The comparison of the measurements in high purity nitrogen with a 0D fluid model of the discharge brings out the importance of the phenomena in the gas bulk, compared with the phenomena related to the dielectrics surfaces. |