Les barres de commande du futur démonstrateur de réacteur à neutrons rapides refroidi au sodium (RNR – Na) nommé ASTRID sont constituées de pastilles de B4C enfermées dans une gaine en acier inoxydable AIM1 (15Cr-15Ni-0,4Ti). En service, les pastilles de B4C sont plongées dans le sodium liquide à une température allant de 500 à 600 °C. Les retours d’expérience des RNR - Na ont mis en évidence que la durée de vie des barres de commande était limitée par leur cinétique de carburation. Cependant, un phénomène de boruration des gaines a été observé lors d’essais réalisés « hors réacteur / hors irradiation ». Afin de maîtriser la durabilité des barres de commandes, il est donc nécessaire d’évaluer précisément la nature de l’interaction entre les gaines en acier et le B4C dans le sodium liquide. Ainsi, deux campagnes d’essai ont été menées :
1. Trois aciers inoxydables (AIM1, 316L et EM10) ont été exposés dans du sodium liquide fortement carburant (ac > 1) à 500, 600 et 650 °C.
2. Les mêmes nuances d’aciers ont été exposées dans du sodium liquide contenant de la poudre de B4C en excès à 500 et 600 °C.
La première campagne a été réalisée pour avoir une meilleure compréhension des mécanismes et des cinétiques de carburation des barres de commande. Tout d’abord, l’état de carburation a été caractérisé finement au moyen de différentes techniques d’analyse (microsonde de Castaing, diffraction des rayons X du rayonnement synchrotron, microscopie électronique en transmission). Ensuite, la cinétique de carburation a été simulée à l’aide d’un modèle analytique simplifié de la carburation puis grâce à un outil commercial plus complet de simulation numérique de la diffusion à l’équilibre thermodynamique (DICTRA). Des écarts ont été observés entre les simulations des états de carburation réalisées avec DICTRA et les mesures expérimentales (profil de concentration en carbone et population de carbures). Afin de prédire au mieux l’état de carburation des aciers rencontré à 500 et 600 °C, il a notamment été démontré qu’il est probablement nécessaire de prendre en compte la diffusion du carbone dans les joints de grains et un écart à l’équilibre thermodynamique entre le carbone piégé dans les carbures et le carbone dissout dans la matrice.
La deuxième campagne expérimentale a concerné l’étude du système : acier – B4C – Na. Des caractérisations couplées à des études thermodynamique et cinétique ont permis de proposer un mécanisme de carburation et de boruration des aciers. Après la dissolution du B4C dans le sodium, deux phénomènes ont été observés. Le bore réagit avec les aciers pour former une couche duplexe de borures (MB, M2B) à la surface et des borures dans les joints de grains du substrat. La cinétique de formation de la couche de borures dans les aciers suit une cinétique parabolique. Le carbone entraine une légère carburation des aciers plus en profondeur et le degré de carburation des aciers s’est avéré constant entre 250 et 3000 h d’exposition, ce qui suggère que le phénomène de carburation s’opère probablement avant la formation d’une couche continue de borures. |
Pellets of boron carbide, B4C, enclosed in AIM1 (15Cr-15Ni-0.4Ti) stainless steel tubes are constitutive materials of the control rods in the future French Advanced Sodium Technological Reactor for Industrial Demonstration (ASTRID). During reactor operation, the B4C pellets are immersed in liquid sodium in the temperature range 773-873 K. Based on the feedback from operation of former Sodium Fast Reactors (SFR), the lifetime of the control rods has been shown to be limited by their carburization kinetics. Although, boriding of the steels was observed in out-of-pile studies. In order to increase the lifetime prediction of the aforementioned components in service, detailed information on the chemical interaction between the steel and B4C in liquid sodium is required.
As a result, two sets of out-of-pile experiments were conducted:
1. Three stainless steels (AIM1, 316L, EM10) were exposed to highly carburizing sodium (ac > 1) at 773, 873 and 923 K.
2. The same grades were exposed to high purity B4C powder in liquid sodium at 773 and 873 K.
The first campaign was performed in order to have a better understanding of the carburization phenomenology and kinetics of the control rods. The extent of carburization was evaluated. A good description of the carburization kinetics was obtained by means of two models and a simulation tool (DICTRA). The limits of the simulation tools were exposed. It was shown that the grain boundary diffusion of carbon had to be taken into account.
The second set of experiments was carried out in order to study the system: steel – B4C – Na. A thorough examination of the nature of the chemical interaction was performed. The characterizations were combined with a thermodynamic and kinetic study to propose a carburization and boriding mechanism. The B4C powder dissolved in liquid sodium and reacted with the steels to form a boride layer (MB and M2B) at the surface, borides in the grain boundaries and a carburized zone underneath. The growth kinetics of the boron affected zone was shown to be parabolic. The carburization depth did not evolve between 250 and 3000 h and suggested that this phenomenon occurred during a transient stage. |