L’utilisation de plasma froid à base de gaz rares (Rg) dans des applications biomédicales ainsi que dans la propulsion spatiale est en nette évolution. Pour quantifier les particules actives et optimiser ces réacteurs plasmas pour ces applications, une compréhension fine des processus ayant lieu dans ces réacteurs est nécessaire. Ce travail de thèse a pour objectif de fournir les données manquantes dans la littérature (coefficients de transport et constantes de réaction) en passant par des données mésoscopiques (sections efficaces) obtenues à partir de données microscopiques (potentiels d’interaction) lors des interactions des ions de xénon et krypton avec leur gaz parent. Les plasmas froids à température ambiante et à la pression atmosphérique, considérés dans cette thèse, sont composés d’un seul type de gaz rare et par conséquent seules les collisions ion – atome sont étudiées. Deux potentiels d’interaction différents, disponibles dans la littérature, sont utilisés dans le calcul des sections efficaces et comparés dans le cas des systèmes collisionnels Kr+/Kr et Xe+/Xe. Pour les collisions impliquant les dimères ioniques Kr2+ et Xe2+ avec leur gaz parent, les potentiels d’interaction sont calculés à partir du modèle DIM (Diatomics-In-Molecules) qui est une combinaison des potentiels atomiques d’interaction neutre – neutre et ion – neutre.
Les sections efficaces de transfert de quantité de mouvement, requises pour obtenir les données de base manquantes, sont calculées à partir de trois méthodes différentes dans le cas des collisions atome – atome. La première est la méthode quantique qui permet, par une résolution de l’équation de Schrödinger, d’obtenir de manière exacte les sections efficaces à partir des potentiels d’interaction. Cette méthode exacte, grande consommatrice de temps de calcul, est utilisée en tant que référence pour valider les deux autres méthodes approchées. La seconde méthode, intitulée semi-classique, utilise un déphasage approché (approximation JWKB), induit par le potentiel d’interaction, entre l’onde diffusée et l’onde incidente. Cette méthode a l’avantage d’être plus rapide que la méthode quantique tout en ayant des résultats quasi-identiques. La troisième est la méthode hybride qui consiste à traiter les noyaux classiquement et les électrons par le formalisme quantique. Cette méthode est la seule des méthodes approchées qui permet de traiter les collisions entre dimère et atome en prenant en compte la vibration et la rotation du dimère. Lors de collisions dimère – atome, en plus des collisions non réactives, une fragmentation du dimère peut avoir lieu et donc la section efficace de dissociation du dimère, apparaissant à partir d’un seuil d’énergie, a été prise en compte dans les calculs Monte Carlo.
Les coefficients de transport (mobilité et diffusion) ainsi que les constantes de réaction des ions dans leurs gaz parents sont calculés à partir des sections efficaces avec un code Monte-Carlo optimisé. Les mobilités ainsi calculées sont comparées aux mesures expérimentales disponibles dans la littérature. Dans le cas des dimères Kr2+ et Xe2+, pris à l’état fondamental, la rotation et la vibration de la molécule sont prises en compte afin d’améliorer l’accord entre les calculs et les mesures. Les mobilités ainsi calculées donnent des résultats proches des valeurs expérimentales, nous permettant ainsi de valider la méthode utilisée pour le calcul des coefficients de diffusion et constantes de dissociation non disponibles dans la littérature et indispensables au modèle cinétique hydrodynamique. |
The use of cold plasma based on rare gases (Rg) in biomedical applications as well as in space propulsion is clearly evolving. To quantify the active species and optimize the plasma reactors for these applications, a fine understanding of the processes taking place in these reactors is necessary. This thesis aims to provide the data missing in the literature (transport coefficients and reaction rates) through mesoscopic data (cross-sections) obtained from microscopic data (interaction potentials) in collisions of xenon and krypton ions with their parent gas. Cold plasmas at ambient temperature and atmospheric pressure, considered in this thesis, are composed of a single type of rare gas atoms, therefore, only ion – atom collisions are studied. In this work, two different interaction potentials available in the literature are used and compared for the Kr+/Kr and Xe+/Xe collision systems in the calculation of cross-sections. For collisions involving ionic dimers (Kr2+/Kr and Xe2+/Xe), the interaction potentials are calculated from the DIM model (Diatomics-In-Molecules) which is a combination of the atomic potentials of neutral – neutral and ionic – neutral interactions.
The momentum transfer cross-sections required to obtain the missing basic data are calculated from three different methods in the case of atom – atom collisions. The first method is the quantum method which allows, by a resolution of the Schrödinger equation, to obtain exact cross-sections from the interaction potentials. This exact method, which consumes a lot of computational time, is used as a reference to validate the two other approximate methods. The second method, called semi-classical, uses an approximate nuclear wave function phase shift (JWKB approximation) induced by the interaction potential between the scattered wave and the incident wave. This method has the advantage of being faster than the quantum method while providing almost identical results. The last method is the hybrid method which consists of treating nuclei with a classical method and electrons with a quantum formalism. This method is the only one of the approximate methods which allows to treat the collisions between dimer and atom and takes into account the vibration and the rotation of the dimer. In a dimer – atom collision, in addition to non-reactive collision channels, fragmentation of the dimer may occur and thus the dissociative cross-section appearing for the dimer at an energy threshold has been taken into account in the Monte Carlo calculations.
The transport coefficients (mobility and characteristic diffusion energies) and the reaction rate constant of dimer ions dissociation in their parent gases are calculated from the cross-sections with an optimized Monte Carlo code. The mobilities calculated in this way are compared with the experimental measurements available in the literature. In the case of Kr2+ and Xe2+ dimers in their ground electronic state, rotation and vibration of the molecule are taken into account in order to enhance the agreement between calculations and measurements. The calculated mobilities give results close to the experimental values, allowing the validation of the method used for calculation of diffusion coefficients and dissociation rate constant which are not available in the literature and necessary for kinetic hydrodynamic model. |