Cette thèse porte sur l’influence de la couche limite convective nuageuse sur la réactivité chimique en Afrique de l’Ouest. Pour répondre à cet objectif, des simulations à fine échelle (50 m) sont réalisées avec le modèle atmosphérique Meso-NH couplé à un mécanisme chimique détaillé représentant la chimie en phases gazeuse et aqueuse. A cette échelle dite LES (Large Eddy Simulation), les caractéristiques tri-dimensionnelles spatiales et temporelles de structures turbulentes sont résolues explicitement. Les thermiques de la couche limite convective sont identifiés par une méthode d’échantillonnage conditionnel reposant sur un traceur passif à décroissance radioactive. L'influence du transport turbulent sur la redistribution des espèces chimiques dépend de la durée de vie de ces espèces. Des ségrégations spatiales sont ainsi créées au sein de la couche limite convective qui atténuent ou augmentent l’efficacité de réaction entre deux espèces.
Les campagnes de terrain des programmes AMMA et plus récemment DACCIWA servent de cadre pour définir la dynamique et les forçages chimiques (initialisation et émissions) de deux environnements simulés. Le premier est représentatif d’un environnement biogénique dominé par des émissions naturelles de COV. Le second reproduit une zone urbaine typique d’une ville moyennement polluée du Golfe de Guinée (Cotonou au Bénin). Par souci de simplification, l’analyse des simulations est limitée à la réaction de l’isoprène avec OH dans le cas biogénique et la réaction des aldéhydes C>2 avec OH dans le cas urbain.
L’influence de la couche limite convective est étudiée à l’échelle des thermiques et du domaine complet. Cette dernière échelle permet de faire le lien avec les modèles de plus faible résolution spatiale pour lesquels est faite l’hypothèse de mélange parfait et immédiat, négligeant la variabilité spatiale des espèces chimiques au sein d’une maille.
Les premiers résultats sont basés uniquement sur la phase gazeuse. Le développement nuageux dans la couche limite convective n’intervient alors que sur le transport vertical des espèces chimiques. La simulation montre que les thermiques sont des zones de réaction privilégiées où la réactivité est maximale. Le transport par les thermiques réduit de 30%, à l’échelle du domaine, la réaction entre l’isoprène et le radical OH au sommet de la couche limite dans l’environnement biogénique. En dehors de cette zone, l’intensité de la ségrégation entre les deux composés est faible. L’erreur sur la réactivité totale de OH lorsque la discrimination spatiale par les thermiques est négligée est de 9 %, n’expliquant qu’une faible partie de la réactivité manquante de OH observée lors de précédentes campagnes de mesure réalisées dans des environnements riches en isoprène et pauvres en NOx. Dans le cas urbain, la réaction entre les aldéhydes C>2 et OH est augmentée de 16% dans la couche nuageuse. L’erreur induite par l’hypothèse d’un mélange spontané des espèces chimiques dans tout le volume de la maille sur la réactivité totale de OH varie entre -6% et +5% au cours de la simulation.
Les simulations LES incluant la chimie en phase aqueuse révèlent une décroissance importante des rapports de mélange du radical hydroxyle OH associée au nuage. En conséquence, les rapports de mélange de l’isoprène et des aldéhydes C>2 augmentent à ces altitudes. A l’échelle du domaine, la covariance de l’isoprène avec OH reste négative. L’intensité de ségrégation atteint -70 % au sommet de la couche limite, témoignant d’une ségrégation accrue par la chimie en phase aqueuse à ces altitudes. Les taux de réactions moyens entre l’isoprène et OH sont donc diminués dans la couche nuageuse. Dans le cas urbain, le signe de la ségrégation change de positif le matin à négatif l’après-midi sans excéder 10%. La chimie en phase aqueuse a un impact faible à modéré sur la réactivité totale de OH moyennée sur l’ensemble de la couche limite respectivement pour les cas anthropique et biogénique. |
This thesis focuses on the influence of the convective and cloudy boundary layer on the chemical reactivity in West Africa. To answer this question, high resolution simulations (50m) are performed on the atmospheric model Meso-NH coupled to a detailed chemical scheme representing the gaseous ans aqueous phases. This spatial scale allow to explicitly represent the spatial and temporal characteristics of turbulent structures. Thermals in the boundary layer are identified by a conditional sampling based on a radioactive-decay passive scalar. The turbulent transport influence on the redistribution of chemical species depends on the chemical lifetimes of these species. Spatial segregation is created within the convective boundary layer that increases or decreases the mean reaction rates between compounds.
AMMA campaign field study, and more recently DACCIWA, are used to define dynamical and chemical forcing of two simulated environments. The first one is representative of a biogenic environment dominated by natural emissions of VOC. The second reproduces a moderately polluted typical urban area of the Guinean Gulf (Cotonou in Benin). For the sake of simplicity, simulations analysis are limited to the chemical reaction between isoprene and OH in the biogenic case, and the reaction between C>2 aldehydes and OH in the anthropogenic case.
Le convective boundary layer influence is studied at thermal and domain scale. This makes the connection with coarse resolution models for which a hypothesis of perfect and immediate mixing is made, neglecting the spatial variability of chemical species within a grid cell.
The first results are based on on the gaseous phase only. Cloudy development in the convective boundary layer only affects the vertical transport of chemical species. The simulations show that thermals are preferential reaction zones where the chemical reactivity is the highest. Transport by thermals decreases by 30%, at domain scale, the reaction between isoprene and OH at the top of the boundary layer in the biogenic environment. Outside this region, the segragtion intensity between the two compounds is weak. The error made on the total OH reactivity is 9% when neglecting the spatial discrimination by thermals. This explains only partly the missing reactivity observed for the OH radical in environments characterized by high isoprene and low NOx loads. In the urban case, the reaction between C>2 aldehydes and OH is increased by 16% in the cloudy layer. The error induced by an instantaneous mixing of chemicals in the whole cell volume on the OH total reactivity varies between -6% and +5% throughout the simulation.
LES simulations including the aqueous reactivity reveal a significant decrease in OH mixing ratios associated to the presence of clouds. Consequently, isoprene and C>2 aldehydes mixing ratios increase at these altitudes. At domain scale, isoprene and OH covariances remain negative. The segregation intensity reaches 70% at the top of the boundary layer, demonstrating an increased segregation by the aqueous phase at these heights. Mean reaction rates between isoprene and OH are thus decreased in the cloudy layer. In the urban case, segregation sign change from positive in the morning to negative the afternoon without exceeding 10%. The aqueous reactivity has small and moderate impacts on the OH total reactivity averaged over the whole boundary layer respectively in the anthropogenic and biogenic cases. |