Ce travail porte sur l'étude des mécanismes microscopiques contrôlant la cinétique de frittage de systèmes métalliques par la technique de frittage flash (spark plasma sintering, SPS). Dans ce procédé de métallurgie des poudres actuellement en plein essor, la poudre est densifiée sous charge en présence de pulses de courant électrique de forte intensité. La cinétique de frittage obtenue étant beaucoup plus rapide que celle des techniques conventionnelles, de nombreuses études dans le monde s'intéressent actuellement à l'effet des pulses de courant sur les mécanismes microscopiques de densification. Les hypothèses habituellement avancées pour interpréter la cinétique rapide de densification font état d'arcs et de plasma entre particules de poudre, de surchauffe localisée au niveau des ponts entre particules, d'électromigration et d'électroplasticité. Ces phénomènes accélèreraient ou/et amélioreraient les mécanismes de densification classiques de diffusion et de déformation plastique.
Nous avons considéré dans cette étude des systèmes métalliques, donc conducteurs d'électricité, de manière à mettre en évidence des effets de courant. Le couple de diffusion Ag-Zn a été choisi pour sa sensibilité à l'électromigration et la poudre de TiAl a été retenue car les mécanismes de recristallisation de cet alliage sont bien connus.
Nous avons tout d'abord investigué l'électromigration à l'aide d'expériences modèles utilisant des couples de diffusion d'Ag et Zn réalisées dans le SPS. La croissance des couches d'intermétalliques à l'interface entre Ag et Zn était alors suivie en fonction de différentes valeurs de densité de courant traversant l'échantillon. Nous avons ainsi montré l'absence de phénomène d'électromigration dans ce système dans les conditions typiques du SPS.
Nous avons ensuite analysé la cinétique du SPS, en nous plaçant dans le cadre des théories classiques du frittage. Nous avons déterminé les cinétiques de frittage de TiAl par SPS, et les avons comparées à celles d'une technique conventionnelle, le pressage à chaud (sans courant traversant l'échantillon). Ces études ont montré que les cinétiques de frittage étaient dans les deux cas très proches, ce qui montrait l'absence d'accélération de vitesse de densification par le courant SPS. Nous avons montré également que la densification par SPS produit une déformation des particules de poudres. Pour observer très localement les ponts entre particules de poudre, zone où semble se concentrer la déformation, une méthodologie d'extraction de lames minces de microscopie électronique en transmission (MET) a été mise au point en utilisant la technique de faisceau d'ions focalisés. Nous avons ainsi pu montrer que les mécanismes de densification sont la déformation plastique, la recristallisation dynamique et/ou le glissement aux joints de grains. Grace à une caractérisation fine de dislocations par MET, nous avons montré que l'alliage se déforme pendant la densification par un mécanisme de montée mixte.
En conclusion, la densification de TiAl par SPS met en jeu des mécanismes classiques de déformation à chaud des métaux sans effet de courant détectable, peut-être à cause d'un courant SPS trop faible pour activer l'électromigration ou l'électroplasticité. D'autre part, la pression appliquée était probablement trop forte pour permettre la création d'arc ou plasma entre les particules de poudre en début de densification. Finalement, aucun effet d'électromigration n'a pas été vu dans le couple Ag-Zn, probablement à cause d'un courant trop faible. |
This study reports on the microscopic mechanisms controlling the sintering rate of metallic systems by the spark plasma sintering (SPS) technique. In this rapidly developing powder metallurgy process, the powder is densified under pressure in presence of electric current pulses of high intensity. The sintering kinetics obtained by this technique being much faster than that of the conventional ones, many studies throughout the world aim at exploring the potentially original microscopic mechanisms that it involves. Thus, sparks and plasma between powder particles, local overheating phenomena, electromigration and electroplasticity mechanisms, are proposed to accelerate and/or improve the classical densification mechanisms of plasticity and diffusion.
In this study, metallic system, therefore electric conductors, have been considered, in order to show electric effects. The Ag-Zn diffusion couple has been chosen in reason of its reported sensitivity to electromigration, and the TiAl powder was selected because the deformation mechanisms of this alloy are well known.
Electromigration has first been investigated in model experiments using Ag-Zn diffusion couples annealed in the SPS. Growth of the intermetallic layers at the interface between Ag and Zn was followed in function of different current density values flowing through the samples. We have thus shown the absence of electromigration in this system in typical SPS conditions. Then, the SPS kinetics has been analyzed, in the framework of the classical sintering theories. The sintering kinetics of TiAl has been determined, and compared to that of a conventionnal technique, the hot pressing (without current flowing through the sample). Both sintering kinetics by the two techniques were very close to each other, indicating no acceleration of densification rate by the electric current of the SPS. It has also been shown that densification occurs by deformation of the powder particles. To observe very locally the necks between powder particles, a methodology of transmission electron microscopy (TEM) thin foil extraction by focussed ion beam has been developped. It was thus shown that the densification mechanisms are plastic deformation, dynamic recrystallization and/or grain boundary sliding. By a fine characterisation of dislocations by TEM, it has been demonstrated that deformation during densification occurs by a mixed-climb mechanism.
In conclusion, densification of TiAl by SPS involved classical high temperature deformation of metals, without detectable current effect, the current density of the SPS being probably too low to activate electromigration or electroplasticity phenomena. Furtheremore, the applied pressure was probably too high to allow the formation of arcs and plasmas between the powder particles at the beginning of densification. Finally, no electromigration has been recorded in the Ag-Zn couple, probably in reason of a too weak current.
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