De nombreux phénomènes physiques ne peuvent être compris qu'en s'intéressant à la structure électronique. Cette dernière peut être interprétée en termes de propriétés électromagnétiques, chacune de ces propriétés révélant diverses informations sur le système étudié. Il est donc important d'avoir des outils efficaces afin de calculer de telles propriétés. C'est dans ce contexte que cette thèse a été écrite, notre principal objectif ayant été de développer une méthode générale donnant accès à une vaste gamme de propriétés électromagnétiques.
Dans la première partie de cette thèse, nous décrivons le socle théorique au sein duquel nous travaillons, en particulier la théorie de la fonctionnelle de la densité de courant dépendante du temps (TDCDFT), qui est une approche qui permet de décrire la réponse du système à un champ magnétique.
La seconde partie est consacrée à la méthode que nous avons mise au point pour calculer diverses propriétés magnétiques en préservant l'invariance de jauge. Nous démontrons en particulier qu'en utilisant une simple règle de somme, il est possible de placer les courants diamagnétique et paramagnétique sur un pied d'égalité, évitant par là même les écueils habituels intrinsèques au calcul de propriétés magnétiques, comme la dépendance en l'origine de la jauge du vecteur potentiel. Nous illustrons notre méthode en l'appliquant notamment au calcul de la magnétisabilité et du dichroïsme circulaire, qui est une propriété possédant d'importantes applications pratiques, notamment en biologie.
Dans la dernière partie, plus exploratoire, nous tentons d'étendre notre formalisme aux systèmes périodiques.
Nous discutons plusieurs stratégies afin de calculer l'aimantation dans des systèmes décrits par des conditions périodiques aux limites. |
Various phenomena of matter can only be understood by probing its electronic structure. The latter can be interpreted in terms of electromagnetic properties, each property revealing a different piece of information. Having a reliable method to calculate such properties is thus of great importance. This thesis is to be regarded in this context. Our main goal was to develop a general method that gives access to a wide variety of electromagnetic properties.
In the first part of this thesis, we describe the theoretical background with which we work, and in particular time-dependent current-density-functional theory (TDCDFT), which is a density-functional approach that can describe the response due to a magnetic field.
The second part is dedicated to the method we developed in order to calculate various magnetic properties in a gauge-invariant manner. In particular, we show that by using a simple sum rule, we can put the diamagnetic and paramagnetic currents on equal footing. We thus avoid the usual problems that arise when calculating magnetic properties, such as the dependence on the gauge origin of the vector potential. We illustrate our method by applying it to the calculation of magnetizabilities and circular dichroism, which has important applications, notably in biology.
In the last part, which is more explorative, we aim at extending our formalism to periodic systems. We discuss several strategies to calculate magnetization in systems described with periodic boundary conditions. |