Les éclairs représentent une des sources majeures d'oxydes d'azote (NOx = NO + NO2) dans la haute troposphère. Ces émissions locales sont à l'origine de fortes concentrations de NOx, dont le temps de vie est augmenté dans cette partie de l'atmosphère, et sont associées à des panaches transportés à l'échelle intercontinentale. Aussi, l'importance des émissions par les éclairs pour la chimie de la haute troposphère et notamment pour la production d'ozone et la capacité oxydante de l'atmosphère n'est plus a prouver. Mon travail de thèse est dédié à la caractérisation des panaches de NOx issus des éclairs et la modélisation sous-maille associée afin de déterminer leur impact sur le bilan de l'ozone et les espèces azotées de la haute troposphère. L'analyse des mesures in-situ MOZAIC, dans les moyennes latitudes nord, couplées aux calculs du modèle lagrangien FLEXPART, et aux observations au sol et depuis l'espace des flashs d'éclairs et des nuages est réalisée. Cette étude met en évidence l'existence des panaches très étendus de Noy issus des émissions d'éclairs et rend compte de leur fréquence, leur composition et leur évolution chimique au cours du transport. Un gradient négatif (positif) de NOy (O3) est mesuré dans les panaches de −0,4 (+18) ppbv de différence, pendant le printemps, et −0,6 (+14) ppbv de différence, en été, entre l'Amérique du Nord et l'Europe. De plus, pour la première fois, une paramétrisation de panache associée aux émissions d'éclairs est implémentée dans un CTM. Cette approche permet le transport des NOx récemment produits par les éclairs et le transport des effets de la chimie non-linéaire associée ayant lieu dans les panaches. Cette approche implique des effets importants sur les NOx (±20 %) et plus faibles sur O3 (±5 %). Précisément, une diminution significative des NOx et de l'O3 dans les régions caractérisées par une activité électrique intense et une augmentation dans le vent des émissions est simulée par le modèle. Ces travaux permettent de réduire les incertitudes sur la représentation de ces processus non-linéaires et à une échelle plus petite que celle de la maille des modèles en vue d'une meilleure estimation (i) des distributions d'oxydes d'azote liées aux éclairs et (ii) de la production d'ozone associée à l'échelle globale.
Mots clés : émissions éclairs, oxydes d'azote, ozone, panache de grande extension horizontale,
transport, CTM |
Lightning emissions are one of the most important sources of nitrogen oxides (NOx = NO+NO2) in the upper troposphere. They imply high NOx concentrations where their lifetime is longer in this part of the atmosphere and can be associated with large scale plumes transported over long distance. Furthermore, the decisive role of lightning emissions in the upper tropospheric chemistry and especially on the ozone production and the oxidizing capacity of the atmosphere is well known. My PhD is dedicated to the characterization of the lightning-NOx related plumes and the associated sub-grid modeling in order to determine their impact on the global distributions of ozone and nitrogen oxides in the upper troposphere. The analysis of the MOZAIC measurements in the northern-mid-latitudes coupled with FLEXPART Lagrangian model calculations, ground and space-based observations of lightning flashes and clouds is made. This study highlights the existence of large scale plumes of NOy from lightning emissions and describes their frequency, their chemical composition and evolution during the long-range transport. A negative (positive) gradient of NOy (O3) is found within the large scale plumes of about −0.4 (+18) ppbv difference, during spring, and −0.6 (+14) ppbv difference, in summer, between North America and Europe. Therefore, for the first time, a plume parameterization for lightning NOx emissions is implemented into CTM. This approach allows the transport of NOx recently produced by lightning and the transport of the associated non-linear chemistry effects occurring within plumes.The implementation of the plume-in-grid parameterization leads to significant effects on nitrogen oxides (±20 %) and smaller effects on ozone (±5 %). Especially, a decrease of NOx and O3 over the region characterized by a strong lightning activity and a relative increase of these species downwind of lightning NOx emissions are simulated by the model. This work allows to reduce the uncertainties on the representation of the non-linear processes at a smaller scale than the model grid in order to provide better estimates of (i) the distribution of nitrogen oxides related to lightning and (ii) the associated ozone production at the large scale.
Keywords: lightning emissions, nitrogen oxydes, ozone, large scale plume, transport, CTM |