Lors d'éruptions volcaniques de grandes quantités de dioxyde de soufre (SO2) et d'espèces
halogénées sont émises dans l'atmosphère. Une partie des espèces halogénées est directement
émises et d'autres sont produites efficacement dans le panache, en particulier le monoxyde de
brome (BrO), par un cycle chimique, appelé "bromine-explosion", nécessitant la présence d'aérosols
sulfatés. Ces espèces halogénées peuvent influencer des régions distantes du cratère après
éruption et avoir un impact sur le bilan chimique de l'atmosphère. Le travail de cette thèse
porte sur la modélisation de l'impact d'une éruption volcanique sur la composition de l'atmosphère.
C'est la première étude de ce type réalisée avec un modèle numérique de grande échelle
(MOCAGE). Les éruptions volcaniques mettent en jeu des processus physiques et chimiques
sur des échelles inférieures aux résolutions spatiales de tels modèles globaux. La première partie
du travail a consisté à étudier plusieurs paramètres caractéristiques des éruptions volcaniques,
susceptibles de faire varier la production des espèces bromées. Pour cette étape, le modèle global
MOCAGE a été considéré en une dimension dans le but d'effectuer un grand nombre de tests
de sensibilités sans les contraintes des temps de simulation en trois dimensions. Une paramétrisation
sous-maille a été développée dans MOCAGE dans le but de représenter la chimie dans le
panache volcanique qui a lieu à des échelles bien inférieures à la taille de la maille du modèle. Les
résultats obtenus ont montré une sensibilité au rayon des aérosols sulfatés durant une éruption
volcanique et au-delà de la période éruptive, car ils agissent directement sur l'efficacité du cycle
chimique de la bromine-explosion. La paramétrisation a aussi une influence sur la production
des espèces bromées mais principalement durant l'éruption. La deuxième partie de l'étude a
été l'analyse des résultats obtenus avec MOCAGE en trois dimensions avec les connaissances
apportées par l'étude en une dimension. La réponse du modèle en trois dimensions (c'est à dire
incluant le transport) est en accord avec les résultats obtenus en une dimension. La formation
rapide et efficace de BrO est possible au cours de l'éruption et persiste quelques jours après
dans le panache. La réduction du rayon des aérosols sulfatés et la paramétrisation apportent
une augmentation dans la formation de BrO. Une large résolution provoque aussi une formation
de BrO similaire à celle à plus fine résolution. Ce résultat permet d'envisager plus facilement
une étude sur de longues échelles de temps de l'impact des émissions d'halogènes par les volcans
sur la chimie troposphérique et stratosphérique. |
Large amounts of sulfur dioxide (SO2) and halogen compounds are provided to the atmosphere
by volcanic eruptions. Part of these halogen species is directly emitted and others are
efficiently produced within volcanic plumes, in particular bromine monoxide (BrO) though a
chemical cycle, called “bromine explosion”, that requires the presence of sulfate aerosols. These
halogen species can influence the atmosphere far from the volcano crater after the eruption
and have an impact on the chemical budget of the atmosphere. This thesis is focused on the
modelling of the impact of a volcanic eruption on the atmospheric air composition. This is the
first study of this type based on a global scale numerical model (MOCAGE). Many physical
and chemical processes take place in volcanic eruptions at scales significantly lower than the
typical scale of global models. The first part of this work was devoted to study several characteristic
parameters of volcano eruptions that could lead to variations in the production of
bromine species. For this step, the global model MOCAGE was considered in a one dimensional
framework in order to make a large set of sensitivity tests, avoiding the time constraints of
three dimensional simulations. A sub-grid scale parameterization was developed in MOCAGE
to represent the chemical processes in the volcanic plume, processes that occur at scales largely
smaller than the size of the model gridboxes. The results have shown an important sensitivity
to the sulfate aerosol radius during the volcanic eruption and even after since sulfate aerosols
act directly on the efficiency of the chemical cycle of the bromine explosion. The sub-grid scale
parameterization has also an influence on the production of bromine species but mainly during
the eruption. The second part of this study was devoted to the analysis of the simulations
obtained from MOCAGE in its three-dimensional configuration (i.e. now including transport
processes) using the results obtained from the one-dimensional study. In these simulations, the
rapid and efficient production of BrO occurs during the eruption and persists a few day later
during the transport of the volcanic plume. The reduction of the radius of the sulfate aerosols
and the sub-grid scale parameterization both lead to an increase of BrO formation. Similar
results are found in simulations using a larger model horizontal resolution. These results are
encouraging for the future objective of studying at longer time scales the impact of volcanic
halogen emissions on tropospheric and stratospheric chemistry. |