Depuis la découverte de processus de dépôt massifs de Hg (AMDE), l'Arctique est devenue une région clé dans la compréhension du cycle global du Hg. L'impact sur la santé humaine de ce métal lourd dépend à la fois de sa concentration, mais aussi de sa forme chimique. En particulier, la forme organique du Hg, le methylmercure (MeHg) est une puissante neurotoxine qui atteint des concentrations élevées chez les prédateurs de l'Arctique due à ses propriétés de bioaccumulation et de bioamplification. L'étude des transformations amenant à la formation de MeHg (méthylation) ou à sa dégradation (déméthylation) est primordiale pour évaluer son devenir et son impact dans les milieux aquatiques. Dans cette optique, nous devellopons une approche moléculaire novatrice et prometteuse avec la première mesure des compositions isotopiques du Hg et du carbone sur la molécule de MeHg dans les échantillons biologiques. Dans une seconde partie de cette thèse de doctorat, nous présentons une étude environementale chez trois biomoniteurs de l'Arctique (Pusa hispida, Delphinapterus leucas, Ursus Maritimus). L'analyse de leurs compositions isotopiques en Hg montre à la fois à un fractionnement dépendant (MDF, d202Hg) et indépendant de la masse (MIF, D199Hg). Alors que les variations en d202Hg sont largement reliées à des processus métaboliques internes aux biomoniteurs, la tendance temporelle (1988-2002, Pusa hispida) et le gradient latitudinal (60°N-71°N, Delphinapterus leucas) observés pour le D199Hg reflètent l'influence de la couverture de glace sur le cycle biogéochimique du Hg en Arctique. |
Since the discovery of atmospheric Hg depletion events (AMDE) in the Arctic, the polar regions have become key in understanding the Hg global cycle. The impact of Hg on human health depends on both Hg concentration and chemical form. In particular, monomethylmercury (MMHg) is a potent neurotoxin. High MMHg concentrations are observed in Arctic top predators due to bioaccumulation and biomagnification processes. Hence, the characterization of the transformations leading to the formation (methylation) and the degradation (demethylation) of MMHg is of great concern to assess its fate and impact in aquatic ecosystems. In this context, we propose a novel and promising molecular approach with the first measurement of the isotopic compositions of Hg and carbon on the MMHg molecule in biological samples. In a second part of this dissertation, we present an environmental study on three Arctic bio-indicators (Pusa hispida, Delphinaperus leucas, Ursus maritimus). Hg isotope analysis of the bio-indicator liver tissues show both mass dependent isotope fractionation (MDF, δ202Hg) and mass independent fractionation (MIF, Δ199Hg). While the changes in δ202Hg are widely linked to in vivo metabolic processes, the time trend (1988-2002, Pusa hispida) and the latitudinal gradient (60°N-71°N, Delphinaperus leucas) observed for Δ199Hg signatures suggests the influence of sea ice cover on the Arctic biogeochemical Hg cycle. |