Le contexte écologique actuel pousse à la recherche de solutions visant à réduire l’utilisation de ressources pétrolières, en raison d’une baisse des ressources disponibles et de leurs conséquences sur l’environnement et la santé. A ce titre, le PLA, qui est actuellement le bioplastique le plus produit au monde, est à la fois biosourcé, issu de biomasse amylacée, et biodégradable dans des conditions de compostage industriel, à savoir au moins 58 °C et 50% d’humidité relative. Cependant, plusieurs contraintes limitent son utilisation à plus grande échelle dont sa sensibilité relative à l’eau, qui rend l’utilisation du PLA à long terme difficile. Enfin, son coût est également nettement supérieur à celui des polymères traditionnels, ce qui limite sa compétitivité. Pour répondre à ces problématiques, il est possible d’incorporer des charges, peu coûteuses pour produire des composites. D’un point de vue local, les anas de lin oléagineux représentent une excellente opportunité et pourraient apporter un complément de revenus pour les agriculteurs. Toutefois, la charge hydrophile est connu pour présenter une faible adhésion interfaciale avec la matrice hydrophobe. L’utilisation d’un agent couplant, pouvant être facilement incorporé lors de la formulation par extrusion, permet de former un pont chimique entre les deux matériaux, améliorant ainsi le transfert des contraintes. C’est notamment le cas du Joncryl®, un extenseur de chaîne, qui avait déjà démontré son efficacité en tant qu’agent couplant dans des thermoplastiques renforcés par des fibres végétales. Par conséquent, l’amélioration de l’interface fibre–matrice et l’augmentation de la masse molaire apportées par le Joncryl® permettent d’envisager ces biocomposites pour des applications semi-durables. À cette fin, le vieillissement hygrothermique accéléré permet d’étudier l’effet du temps sur les performances du matériau dans un environnement contrôlé et permettent ainsi de mieux cibler ses applications. Enfin, l’usure des biocomposites est un aspect souvent négligé, bien qu’il ait été démontré que la présence de charges naturelles augmente la résistance à l’usure, limitant ainsi la production de micro- et nano-particules.
Cette thèse visait donc à étudier l’évolution des performances, notamment tribologiques, de biocomposites à base de PLA renforcés par des anas de lin et du Joncryl®, après vieillissement accéléré, en vue de leur utilisation en applications semi-durables. Afin d’étudier l’influence de la morphologie des anas sur ces performances, deux procédés ont préalablement été utilisés, à savoir le défibrage à l’eau et le broyage à sec. Puis, des éprouvettes ont été produites par extrusion bi-vis et injection par moulage.
Il a été démontré que les anas de lin oléagineux pouvaient être incorporés avec succès dans une matrice de PLA. Cependant, leur présence rigidifie le matériau et réduit ses performances globales. De plus, cela a entraîné une perte de propriétés plus importante après vieillissement, due à la formation de microfissures à l’interface entre les anas et la matrice. À l’inverse, l’ajout de Joncryl® compense la perte de propriétés grâce à un meilleur transfert des contraintes. De plus, une plus faible perte de contrainte a été observée après vieillissement, en particulier à faible teneur en anas. L’ajout d’anas a également augmenté la résistance à l’usure dans des conditions de glissement à sec, d’autant plus renforcée par le Joncryl®, y compris après vieillissement, mais avec un effet plus limité. Un faible coefficient de frottement a également été observé dans tous les cas. Enfin, malgré les performances globales supérieures des anas défibrés par rapport à ceux issus du broyage à sec, en raison de leur morphologie, l’étude des coûts de production d’une planche de banc a montré que les anas issus du broyage à sec pouvaient être plus compétitifs, et que l’ajout d’une plus grande quantité de Joncryl® peut s’avérer contre-productif en raison de son coût élevé. |
The current environmental context is driving research for solutions to reduce the use of petroleum resources, due to both the depletion in available resources their significant environmental and health impacts. From this point of view, PLA, which is currently the most worldwide produced bioplastic, is a promising compromise as it is both biosourced, derived from the starchy biomass, and biodegradable under industrial composting conditions, at temperatures of at least 58 °C and 50% relative humidity. However, several constraints limit its extended use, including its relative water-sensitivity, which makes difficult the long-term use of PLA. Furthermore, its cost is significantly higher than that of traditional polymers, which limits its competitiveness. To address these challenges, it is possible to incorporate low-cost fillers to produce composites. From a local perspective, oleaginous flax shives represent an excellent opportunity and could provide farmers with a source of supplemental income. However, hydrophilic filler is known to present poor interfacial adhesion with hydrophobic matrix. The use of a coupling agent, which can be easily incorporated during extrusion processing, allows the formation of a chemical bridge between the two materials, thereby improving stress transfer. This is notably the case with Joncryl®, a chain extender that has already proved its effectiveness as a coupling agent in plant fibre reinforced thermoplastics. Consequently, the improved fibre–matrix interface and increased molecular weight provided by Joncryl® allow the biocomposites to be considered for semi-durable applications. To this end, accelerated hygrothermal ageing enables the study of the effect of time on the material’s performance under controlled environment, thereby helping to better identify suitable applications. Finally, the wear behaviour of biocomposites is often overlooked, although it has been shown that the presence of natural fillers increases wear resistance, thereby limiting the production of micro- and nano-particles.
This thesis therefore aimed to study the performance evolution, including the tribological properties, of PLA-based biocomposites reinforced with oleaginous flax shives and Joncryl for use in semi-durable applications. To investigate the influence of shive morphology on these properties, two processes for their preparation were previously applied, i.e., water-defibration and dry-milling. Test specimens were then produced by twin-screw extrusion and injection moulding.
It was demonstrated that oleaginous flax shives have been successfully incorporated into a PLA matrix. However, its presence stiffened the material and reduced overall performances. Moreover, it led to higher property loss after ageing, due to the formation of microcracks at shive-matrix interface. Conversely, the addition of Joncryl® compensates for the loss of properties due to improved stress transfer. Moreover, it presented lower strength degradation after ageing, especially at low shive content. The addition of shives also increased the wear resistance under dry-sliding conditions, which was further increase with Joncryl®, and after ageing, but with more limited effect. A low friction coefficient was also observed in all cases. Finally, despite the higher overall performances of water defibrated shives over dry-milling ones, due to the morphology, the study of the production costs of a bench board evidenced that the dry-milling shives can be more competitive, and that adding more Joncryl® can be detrimental due to its high cost. |