La physique des états de Rydberg est historiquement étudiée dans les gaz atomiques, où les très grands nombres quantiques principaux conduisent à des états fortement étendus spatialement et extrêmement sensibles à leur environnement. Ces propriétés engendrent de fortes interactions entre atomes ainsi qu’une grande sensibilité aux champs extérieurs, faisant des atomes de Rydberg une plateforme majeure pour la simulation quantique et la détection de champs ultra-sensibles. Dans les semi-conducteurs, les excitons de Rydberg constituent un analogue solide de cette physique. Parmi ces matériaux, l’oxyde de cuivre (Cu₂O) est particulièrement adapté grâce à sa grande énergie de liaison excitonique, sa faible densité de défauts et la possibilité d’observer des excitons de haut nombre quantique principal.
Au cours de cette thèse, nous avons développé un protocole d’imagerie hyperspectrale permettant d’extraire spatialement les propriétés des spectres d’absorption résonnante des excitons P de Rydberg de la série jaune avec une résolution micrométrique sur des échantillons millimétriques. Cette méthode fournit, pour chaque position de l’échantillon, un spectre d’absorption permettant de construire une carte de qualité locale identifiant les zones où les excitons atteignent les plus hauts nombres quantiques principaux. Nous avons corrélé cette cartographie avec une imagerie de photoluminescence des lacunes d’oxygène chargées (VO2+, VO+) et des excitons 1S, mettant en évidence le rôle majeur des défauts cristallins dans la limitation de l’observation des excitons de haut n. Ces résultats montrent que les excitons de Rydberg constituent une sonde particulièrement sensible de la qualité cristalline.
Nous avons ensuite réalisé les premières observations directes de la dynamique temporelle des excitons de Rydberg de parité paire (S et D) à l’aide de la spectroscopie résonnante à deux photons. Les temps de vie mesurés suivent les lois d’échelle attendues pour des états de Rydberg et révèlent des battements temporels témoignant de la cohérence du système. Les temps de cohérence obtenus montrent qu’à faible puissance d’excitation, la cohérence est principalement limitée par le temps de vie des excitons pour n ≤ 5, avant de décroître pour les plus hauts nombres quantiques.
L’étude des dynamiques temporelles a également permis d’identifier deux contributions distinctes dans le signal : une contribution instantanée de génération de seconde harmonique (SHG), simultanée au pulse laser et ne créant pas de population réelle d’excitons, et une contribution retardée liée à l’émission radiative des excitons. Nous avons étudié l’influence de la puissance d’excitation, de la température, de la polarisation et de la qualité cristalline afin de distinguer ces deux mécanismes. La température, la polarisation et la qualité cristalline permettent de différencier efficacement les contributions SHG et émission spontanée, contrairement à la puissance d’excitation qui affecte les deux processus de manière similaire.
Enfin, nous avons observé que les excitons de plus haut nombre quantique ne respectent plus les règles de sélection en polarisation imposées par le système, contrairement au SHG qui les conserve. Ce comportement se manifeste par une émission anormale, appelée « ailes », s’étendant bien au-delà de la taille du spot laser d’excitation. Nous avons montré que cette extension dépend de la puissance d’excitation et de n, suggérant un rôle important des interactions exciton–exciton et exciton–défaut. L’étude de la dynamique de formation de ces ailes révèle qu’elles proviennent de la propagation de photons dans le cristal plutôt que d’une diffusion spatiale des excitons. Un modèle décrivant une redistribution du moment des photons induite par les interactions reproduit les profils d’émission observés expérimentalement, montrant que les photons émis constituent une sonde directe des interactions excitoniques. |
Rydberg-state physics has historically been studied in atomic gases, where very high principal quantum numbers lead to states that are spatially extended and extremely sensitive to their environment. These properties result in strong interatomic interactions and high sensitivity to external fields, making Rydberg atoms a major platform for quantum simulation and ultra-sensitive field sensing. In semiconductors, Rydberg excitons constitute a solid-state analogue of this physics. Among these materials, cuprous oxide (Cu₂O) is particularly well suited due to its large exciton binding energy, low defect density, and the possibility of observing excitons with high principal quantum numbers.
During this thesis, we developed a hyperspectral imaging protocol enabling the spatial extraction of resonant absorption spectra properties of yellow-series P Rydberg excitons with micrometric resolution over millimetric samples. This method provides an absorption spectrum for each sample position, allowing the construction of a local quality map identifying regions where excitons reach the highest principal quantum numbers. We correlated this mapping with photoluminescence imaging of charged oxygen vacancies (VO2+, VO+) and 1S excitons, highlighting the major role of crystalline defects in limiting the observation of high-n Rydberg excitons. These results demonstrate that Rydberg excitons constitute a highly sensitive probe of crystal quality.
We then achieved the first direct observations of the temporal dynamics of even-parity Rydberg excitons (S and D states) using resonant two-photon spectroscopy. The measured lifetimes follow the expected scaling laws for Rydberg states and exhibit temporal beatings revealing the coherence of the system. The extracted coherence times show that, at low excitation power, coherence is mainly limited by the exciton lifetime for n ≤ 5 before decreasing for higher principal quantum numbers.
The study of temporal dynamics also revealed two distinct contributions in the signal: an instantaneous second-harmonic generation (SHG) contribution, simultaneous with the laser pulse and not creating a real exciton population, and a delayed contribution associated with exciton radiative emission. We investigated the influence of excitation power, temperature, polarization, and crystal quality to distinguish these two mechanisms. Temperature, polarization, and crystal quality efficiently separate SHG from spontaneous emission contributions, whereas excitation power affects both processes similarly.
Finally, we observed that excitons with higher principal quantum numbers no longer obey the polarization selection rules imposed by the system, unlike SHG which preserves them. This behavior appears as an anomalous emission, referred to as “wings,” extending far beyond the excitation laser spot size. We showed that this extension depends on both excitation power and n, suggesting an important role of exciton–exciton and exciton–defect interactions. The study of the wing formation dynamics reveals that they originate from photon propagation inside the crystal rather than exciton spatial diffusion. A model describing photon momentum redistribution induced by interactions successfully reproduces the experimental spatial emission profiles, demonstrating that emitted photons provide a direct probe of excitonic interactions. |