La notion de chirality a une interprétation géométrique évidente pour les objets massifs tels que des coquilles d'escargots ou des molécules : l'impossibilité de superposer un objet avec son image dans un mirroir. Au cours des dernières décennies, un corpus dense d'expériences nano-optiques a fait état de plusieurs comportements dichroïques, c'est-à-dire de réponses différentes d'un système optique en fonction de la chiralité de l'illumination. Ces effets dichroïques ont motivé plusieurs travaux théoriques visant à étendre le concept de chiralité aux champs électromagnétiques, ce qui a conduit à la découverte récente de la chiralité optique. Malgré l'étude approfondie de cette problématique au cours des dernières années, plusieurs tensions conceptuelles subsistent quant à sa définition et à ses propriétés. En outre, comme les techniques optiques sont contraintes par la limite de diffraction, il manque encore un outil polyvalent pour sonder la chiralité des champs optiques jusqu'à l'échelle pertinente, c'est-à-dire l'échelle nanométrique. Dans ce travail, nous explorons les spectroscopies d'électrons rapides utilisées dans les microscopes électroniques à transmission (MET) en tant qu'outils pour sonder la chiralité optique. Ces techniques sont capables d'atteindre une résolution inférieure au nanomètre, ce qui en fait des candidats prometteurs pour caractériser la chiralité optique à l'échelle pertinente. Nous étudions en particulier trois techniques pour les expériences de nano-optique chirale en MET, la spectroscopie de perte d'énergie avec des électrons mis en forme (PSEELS), la spectroscopie électronique de gain d'énergie résolue en polarisation (pEEGS) et la cathodoluminescence résolue en polarisation (pCL), afin d'essayer de les relier à la chiralité optique ou aux observables apparentées. Dans le chapitre 2, nous développons un cadre théorique unifié basé sur la théorie de la réponse linéaire et les densités d'états électromagnétiques. En particulier, nous montrons qu'une combinaison de PSEELS, pEEGS et pCL permet de mesurer la densité de spin optique à la fois dans les régions de champ proche et de champ lointain permettant de retracer l'origine microscopique de la plupart des phénomènes chiroptiques. Nous développons également des méthodes numériques basées sur l'outil de simulation pyGDM afin de simuler PSEELS, pCL et pEEGS. Dans le chapitre 3, nous faisons un pas de côté pour développer un formalisme décrivant le PSEELS en analogie avec la physique des transitions atomiques, basé sur des règles de sélection et fournissant aux futurs expérimentateurs des outils analytiques simples d'utilisation pour concevoir des expériences d'EELS polarisé. Dans le chapitre 4 nous illustrons nos résultats sur l'étude de la chiralité optique avec les électrons rapides par une étude numérique et analytique du système de Born-Kuhn, en collaboration avec des expérimentateurs. Enfin, dans le chapitre 5, nous présentons notre travail d'implémentation du schéma expérimental du pEEGS sur un nouveau MET ultrarapide développé au CEMES. |
Chirality has a clear geometrical interpretation for massive objects such as snail shells or molecules: the impossibility of superimposing an object with its mirror image. Over the last decades, a dense corpus of nano-optical experiments has reported several dichroic behaviors i.e., different responses of an optical system as a function of the handedness of the illumination. These dichroic effects have motived several theoretical works aiming at extending the concept of chirality to electromagnetic fields, thus leading to the recent discovery of optical chirality. Despite the extensive study of this problematic over the last years, several conceptual tensions remain over its definition and properties. Additionally, since all-optical techniques are constrained by the diffraction limit, there is still a lack of a versatile tool to probe chirality of optical fields down to the relevant scale i.e., the nanometric scale. In this work we explore fast electron spectroscopies in transmission electron microscopes (TEM) as tools to probe optical chirality. These techniques are able to reach sub-nanometer resolution, making them promising candidates to characterize optical chirality at the relevant scale. In particular, we study three techniques for chiral nano-optics experiments in TEM, phase-shaped electron energy-loss spectroscopy (PSEELS), polarization-resolved electron energy-gain spectroscopy (pEEGS) and polarization-resolved cathodoluminescence spectroscopy (pCL) to try to link them to the optical chirality or related observables. In Chapter 2, we develop a unified theoretical framework based on linear response theory and the electromagnetic density of states. In particular, we show that a combination of PSEELS, pEEGS and pCL enables the measurement of the optical spin density both in the near- and far-field regions and allows to track down the microscopic origin of most of chiro-optical phenomena. We also develop numerical methods based on the toolbox pyGDM to simulate PSEELS, pCL and pEEGS. In chapter 3, we take a step aside to develop a formalism describing PSEELS in analogy with atomic transition physics, based on selection rules and providing future experimentalists with an easier method to design polarized EELS experiments. We illustrate our finding on the probing of optical chirality with fast electrons with a comprehensive numerical and analytical investigation of the Born-Kuhn system – in collaboration with experimentalists in Chapter 4. Finally, in Chapter 5, we show our work towards the realization of the pEEGS experimental scheme on a new ultrafast transmission electron microscope developed in CEMES. |