Ces dernières années, les dichalcogénures de métaux de transition (TMDs) atomiquement minces ont émergé comme des matériaux semi-conducteurs prometteurs. Leurs propriétés uniques découlent de leur structure de bandes électroniques résultant de la brisure de symétrie d'inversion et du fort couplage spin-orbite, ainsi que de la présence d'excitons fortement liés. Cela leur confère des degrés de liberté supplémentaires pour les porteurs de charge et les excitons, ce qui est prometteur à la fois pour l'étude des phénomènes physiques fondamentaux et pour les applications dans les dispositifs optoélectroniques. La nature van der Waals des liaisons inter-couches des TMDs et d'autres matériaux stratifiés émergents permet la fabrication de structures complexes multicouches, ajoutant une complexité et des opportunités supplémentaires pour obtenir des propriétés optoélectroniques souhaitées.
Malgré une recherche intensive, de nombreux mystères concernant les phénomènes physiques fondamentaux régissant les propriétés de ces structures restent à élucider.
Le besoin continu d'explorer les caractéristiques intrigantes des TMDs a motivé la réalisation de cette thèse. Ici, je présente des études sur plusieurs structures à base de TMDs, dont l'objectif principal était d'examiner la possibilité de contrôler les propriétés excitoniques par des facteurs intrinsèques et extrinsèques.
Dans le cas de la monocouche de MoS2 déposée sur un substrat structuré, je démontre l'effet inattendu de la contrainte anisotrope sur la structure fine et les propriétés de polarisation de l'état excitonique chargé.
Dans la monocouche de WSe2, je montre l'importance du mécanisme de couplage de type Dexter sur la polarisation de vallée, et qu'il est possible d'ajuster largement le degré de polarisation de vallée en fonction de l'énergie d'excitation choisie.
De même, dans une hétérostructure WSe2/pérovskite 2D, je révèle l'injection de spin réussie du TMD dans la pérovskite 2D et la formation d'un état excitonique inter-couche, dont les propriétés sont étroitement liées à celles de la monocouche WSe2 constituante.
Enfin, j'explore le paysage excitonique d'une bicouche naturelle de MoSe2 et la possibilité de moduler les états excitoniques via l'application d'un champ électrique, ce qui a révélé la formation de nouveaux états excitoniques et leurs interactions complexes.
Dans l'ensemble, les résultats présentés dans cette thèse constituent une étape importante vers la compréhension des propriétés fondamentales des TMDs et des structures à base de TMDs. |
In recent years, atomically thin transition metal dichalcogenides (TMDs) have emerged as promising semiconducting materials. Their unique properties stem from their electronic band structure emerging from the broken inversion symmetry and strong spin-orbit coupling, as well the presence of strongly bound excitons. This endows them with additional degrees of freedom for charge carriers and excitons, which are promising for both studies of fundamental physical phenomena and applications in opto-electronic devices. Van der Waals nature of the interlayer bonding of TMDs and other emerging layered materials allows for fabrication of complex multi-layered structures, which add additional complexity and opportunity for achieving desired opto-electronic properties.
Despite intense research, many mysteries regarding the fundamental physical phenomena governing properties of such structures remain to be solved.
The ongoing need for investigation of the intriguing characteristics of TMDs motivated the realization of this thesis. Here I present studies of several TMD-based structures, the focus of which was the possibility of controlling the excitonic properties via both intrinsic and extrinsic factors.
In monolayer MoS2 deposited on patterned substrate I demonstrate the unexpected effect of anisotropic strain on the fine structure and polarization properties of the charged exciton state.
In monolayer WSe2 I show the importance of the Dexter-like coupling mechanism on the valley polarization and that it can be used for broad tunability of the degree of valley polarization by the choice of excitation energy.
In WSe2/2D-perovskite heterostructure I reveal the succesful spin injection from TMD into the 2D-perovskite and the formation of an interlayer exciton state, whose properties are closely related to that of the constituent WSe2 monolayer.
Finally I explore the excitonic landscape of a natural bilayer of MoSe2 and the tunability of the excitonic states via application of electric field, which revealed formation of new excitonic states and their complex interactions.
Overall, the results presented in this thesis constitute an important step towards understanding of fundamental properties of TMDs and TMD-based structures. |