La thermomigration est un phénomène au cours duquel des particules soumises à un gradient de température migrent de la partie chaude vers la partie froide ou inversement. Bien que très étudié dans les liquides, les gaz et les solides, ce phénomène reste encore peu connu sur des surfaces cristallines. À la surface des solides, il a été montré que la vitesse des objets soumis à un gradient de température est proportionnelle au coefficient de diffusion, au gradient de température et à une chaleur de transport Q*.
Si le coefficient de diffusion et le gradient de température sont bien définis et facilement mesurables, l'origine physique de ce coefficient Q* ne sont encore pas bien établis.
Dans cette thèse, nous proposons une méthode pour quantifier la thermomigration et relier Q* aux grandeurs physiques fondamentales du système. Utilisant des simulations de dynamique moléculaire, nous étudions la trajectoire d'adatomes et de clusters au cours de leur thermomigration sur des surfaces cristallines. Nous montrons que le mouvement des objets se décompose comme une dérive liée au gradient thermique et une diffusion aléatoire. Afin de décorréler ces deux phénomènes, nous développons et mettons en oeuvre une méthode d'intégration thermodynamique adaptée à des adatomes ou des clusters soumis à des gradients de températures. Nous quantifions la thermomigration en mesurant un potentiel thermodynamique pilotant la probabilité de présence de l'objet sur la surface.
Notre étude montre que le potentiel thermodynamique pousse toujours l'objet en surface vers les régions froides. Quantitativement, nous mesurons une grandeur caractéristique de la force effective induite par le gradient thermique, que nous avons pu relier à la chaleur de transport Q*. Pour ce faire, nous développons un modèle cinétique unidimensionnel de la thermomigration. Par ailleurs nous montrons que la chaleur de transport Q* correspond à la somme de l'énergie interne de l'objet et de son énergie d'interaction avec le substrat.
Mot clés: Diffusion de surface, Thermomigration, Dynamique moléculaire, Transfert de chaleur, Intégration thermodynamique |
Résumé de la thèse en anglais
Thermomigration is a phenomenon in which particles subjected to a temperature gradient migrate from hot to cold regions or vice versa. Although widely studied in liquids, gases and solids, little is known about this phenomenon on crystalline surfaces. At the surface of solids, it has been shown that the velocity of objects subjected to a thermal gradient is proportional to the diffusion coefficient, the temperature gradient and a heat of transport Q*.
While the diffusion coefficient and temperature gradient are well defined and measurable, the physical origin of the Q* coefficient are not yet well established.
In this thesis, we propose a method for quantifying thermomigration and linking Q* to fundamental physical quantities of the system. Using molecular dynamics simulations, we study the trajectory of adatoms and clusters during their thermomigration on crystalline surfaces. We show that the motion of the objects decomposes as a drift linked to the thermal gradient and a random diffusion. In order to decouple these two phenomena, we develop and implement a thermodynamic integration method adapted to adatoms or clusters subjected to thermal gradients. We quantify thermomigration by measuring a thermodynamic potential driving the probability of object on the surface.
Our study shows that the thermodynamic potential always pushes the object towards cold regions. Quantitatively, we have measured a characteristic quantity of the effective force induced by the thermal gradient, which we have been able to relate to the heat of transport Q*. To this end, we develop a one-dimensional kinetic model of thermomigration. We also show that the transport heat Q* corresponds to the sum of the internal energy of the object and its interaction energy with the substrate.
Keywords: Surface diffusion, Thermomigration, Molecular dynamics, Heat transfer, Thermodynamic integration |