Lors des irradiations en réacteur nucléaire, le combustible UO2 subit d’importantes modifications structurales et physico-chimiques. Afin de prédire son comportement tout au long de l’irradiation, il est primordial de caractériser les produits de fission et plus particulièrement les gaz de fission. Ceux-ci peuvent être relâchés vers l’extérieur du combustible mais également précipiter sous forme de bulles et participer à son gonflement.
De façon à comprendre les mécanismes de grossissement des bulles/cavités des gaz de fission, il s’agit dans cette thèse de mettre en œuvre les techniques de Microscopie Electronique en Transmission (MET) couplées à la spectroscopie de rayons X à dispersion d'énergie (EDS) et à la spectroscopie de perte d'énergie électronique (EELS), pour étudier les caractéristiques des populations de bulles/cavités.
L’approche expérimentale est basée sur l'étude d'un combustible UO2 irradié à fort taux de combustion en réacteur. Cette étude a été menée au laboratoire d’examens des combustibles irradiés du LECA-STAR du centre CEA de Cadarache. Les travaux de cette thèse sont divisés en deux axes. Le premier se base sur l’étude des bulles/cavités présentes dans le combustible irradié en réacteur. Le second volet se concentre sur l'interaction des bulles/cavités avec leur environnement local et notamment les défauts présents dans l'UO2 sous irradiation.
Les premiers résultats au cours de ce travail sont les distributions obtenues en taille et en densité des différentes populations de bulles de gaz de fission à quatre positions radiales dans un combustible UO2 irradié à fort de taux de combustion, à l’échelle du MET. Le second résultat est la description des interaction des bulles de gaz de fission nanométriques avec les précipités métalliques, les joints de grains et les bulles de tailles supérieures à la centaine de nanomètre.
Les résultats obtenus dans ce travail de thèse peuvent ainsi servir à justifier et à alimenter les modèles numériques de comportement des gaz de fission à l’aide des différents mécanismes identifiés et des caractéristiques des bulles qui étaient, pour le moment, inconnues ou incomplètes. D’autre part, à l’issue de ce travail, il apparaît que les précipités métalliques ségrégent de façon préférentielle aux joints de grains avec des tailles plus élevées qu’en position intra-granulaire et pourraient de ce fait jouer un rôle délétère par rapport à la tenue mécanique des joints de grains. A terme, ce nouveau résultat mériterait d’être intégré dans les codes de performance du combustible. |
During irradiation in nuclear reactors, UO2 fuel undergoes significant structural and physicochemical changes. In order to predict its behavior throughout irradiation, it is essential to characterize fission products, particularly fission gases. These can be released to the outside of the fuel, but can also precipitate in bubbles in the matrix and contribute to its swelling.
In order to understand the mechanisms by which fission gas bubbles/cavities swell, this thesis applies Transmission Electron Microscopy (TEM) techniques coupled with Energy Dispersive X-ray Spectroscopy (EDS) and Electron Energy Loss Spectroscopy (EELS), to study the characteristics of bubble/cavity populations.
The experimental approach is based on the study of a UO2 fuel irradiated at a high burnup in a reactor. This study was carried out at the LECA-STAR irradiated fuel examination laboratory at the CEA Cadarache center. This thesis is divided into two parts. The first is based on the study of bubbles/cavities present in fuel irradiated in reactor. The second focuses on the interaction of bubbles/cavities with their local environment, and in particular the defects present in UO2 under irradiation.
The first results obtained in this work are the size and density distributions obtained for the different populations of fission gas bubbles at four radial positions in UO2 fuel irradiated at high burnup, at the TEM scale. The second result is the description of the interaction of nanometric fission gas bubbles with metal precipitates, grain boundaries and bubbles larger than a hundred nanometers.
The results obtained in this thesis work can thus be used to justify and feed numerical models of fission gas behavior using the various mechanisms identified and bubble characteristics that were, for the moment, unknown or incomplete. In addition, this work shows that metal precipitates segregate preferentially at grain boundaries, with larger sizes than in intra-granular positions, and could therefore play a deleterious role with regard to the mechanical strength of grain boundaries. Ultimately, this new result should be incorporated into fuel performance codes. |