Les recherches sur les cristaux atomiques bidimensionnels (2D) se sont développées
rapidement au cours de la dernière décennie. La famille des matériaux 2D présente
une variété exceptionnelle de propriétés électroniques liées à leur faible
dimensionnalité, des isolants aux métaux, semi-métaux, isolants topologiques,
semiconducteurs et supraconducteurs. De plus, des monocouches avec des
propriétés différentes peuvent être assemblées en empilements verticaux
communément appelés hétérostructures de van der Waals, permettant la conception
de matériaux artificiels avec des propriétés physiques adaptées. Ces hétérostructures
sont prometteuses pour de futures applications en optoélectronique ou en spin(vallée)-
tronique.
Les semiconducteurs 2D à base de monocouches de dichalcogénure de métal de
transition (TMD) étudiés dans cette thèse ont des propriétés très originales: (1) les
TMD à phase 2H ont une structure de bande dépendante de l’épaisseur : ils
deviennent des semiconducteurs à bande interdite directe lorsqu'ils sont amincis en
monocouche alors qu'ils sont des semiconducteurs à bande interdite indirecte dans la
forme massive; (2) l'interaction lumière-matière dans les monocouches de TMD est
très forte. Cette interaction lumière-matière est régie par les excitons, des paires
électron-trou étroitement liées par l’interaction coulombienne avec une énergie de
liaison typique de plusieurs centaines de meV. (3) les monocouches de TMD ont des
propriétés uniques de spin-vallée qui ont été étudiées en détail dans ce manuscrit.
Dans ce travail, nous avons utilisé une méthode «all-dry stamping» pour empiler
des flocons de taille micrométrique les uns sur les autres et pour fabriquer des
hétérostructures van der Waals de haute qualité à base de monocouches de WSe2.
L'encapsulation de ces monocouches avec du nitrure de bore hexagonal (hBN), un
isolant, nous permet d'atteindre des largeurs de raies spectrales quasiment limitées
par le taux de recombinaison radiative des excitons. Nous avons effectué des
expériences de photoluminescence pour démontrer que le taux radiatif et l'énergie de
résonance de l'exciton neutre brillant dans la monocouche de WSe2 peuvent être
modifiés par la variation de l'épaisseur d'encapsulation hBN. Nous montrons que le
contrôle du taux de recombinaison radiatif et de l'énergie de résonance est la
conséquence de l'effet Purcell et du décalage de Lamb, respectivement. Nos résultats
démontrent que nous pouvons contrôler la séparation en énergie entre excitons
brillants et noirs par des effets d’électrodynamique quantique.
Dans un dispositif à charge ajustable, nous avons également mis en évidence un
pompage optique très efficace de spin-vallée des électrons résidents dans les
monocouches de WSe2 et de WS2 dopées n. Nous observons qu'en utilisant un laser
continu, des densités de dopage et d'excitation appropriées, les deux raies d'excitons
chargés négativement (trion) présentent une polarisation circulaire de signe opposé et
l'intensité de photoluminescence du trion triplet est plus de quatre fois plus grande
avec une excitation circulaire qu'avec une excitation linéaire. Nous interprétons nos
résultats comme une conséquence d'une forte polarisation dynamique des électrons
résidents. Sur la base de cette méthode de pompage efficace de spin-vallée, nous
avons ensuite mesuré le transport latéral des électrons polarisés en spin-vallée sur de
très longues distances (des dizaines de micromètres) dans une monocouche de WSe2
en utilisant une expérience de pompe-sonde optique à résolution spatiale. Enfin, nous
présentons une méthode optique originale qui permet de quantifier la contribution
respective des bandes de conduction et de valence au dédoublement Zeeman mesuré
dans des champs magnétiques longitudinaux; cette méthode exploite les
caractéristiques de recombinaison des complexes excitoniques. Elle conduit à une
détermination directe des facteurs 𝑔 de l'électron et du trou dans une monocouche de
WSe2 |
Triggered by the success of graphene, research on two-dimensional (2D) atomic
crystals has grown extremely rapidly over the last decade. The family of 2D materials
exhibits an exceptional variety of electronic properties related to their low-dimensional
character, from insulators, to metals, semimetals, topological insulators,
semiconductors, and superconductors. In addition, atomically- thin layers with different
properties can be assembled in vertical stacks commonly referred as van der Waals
heterostructures, allowing the design of artificial materials with tailored physical
properties. These heterostructures open up new perspectives for controlling the optical
and spin properties of materials. They can provide not only rich physics associated to
novel phenomena but they are also promising for future applications in optoelectronics
or spin(valley)tronics.
2D semiconductors based on Transition Metal Dichalcogenide (TMD) monolayers
investigated in this thesis have very original properties: (1) 2H phase TMD have layer-
dependent band structure: they become direct bandgap semiconductors when thinning
down to monolayer while they remain indirect bandgap semiconductors in bulk form;
(2) the light-matter interaction in TMD monolayers is very strong, for example, the
absorbance of a single WS2 layer can exceed 15%. This remarkable light-matter
interaction is governed by excitons, tightly bound electron-hole pairs with typical
binding energy of several hundreds of meV. (3) TMD monolayers have unique spin-
valley properties which have been studied in detail in this manuscript.
In this work, we have used an all-dry stamping method to stack micron-size flakes
onto each other and to fabricate high quality van der Waals heterostructures based on
WSe2 monolayers. Encapsulation of these WSe2 monolayers by hexagonal boron
nitride (hBN), an insulator with large band gap (~6 eV), enables us to reach spectral
linewidths almost limited by the radiative rate of excitons. We performed
photoluminescence experiments to demonstrate that the radiative rate and the
resonance energy of the bright neutral exciton in WSe2 monolayer can be tailored by
the variation of the hBN encapsulation thickness. We show that the tuning of the
radiative rate and resonance energy is the consequence of the Purcell effect and Lamb
shift, respectively. Our results demonstrate that we can control the bright-dark exciton
splitting as a result of Quantum Electrodynamical effects.
In a charge-tunable device, we also demonstrate a very efficient spin-valley optical
pumping of resident electrons in n-doped WSe2 and WS2 monolayers. We observe that,
using a continuous wave laser and appropriate doping and excitation densities,
negatively charged exciton (trion) doublet lines exhibit circular polarization of opposite
sign; using the same method, we also observe that the photoluminescence intensity of
the triplet trion is more than four times larger with circular excitation than with linear
excitation. We interpret our results as a consequence of a large dynamic polarization
of resident electrons following circularly polarized excitation. Based on this efficient
spin-valley pumping method, we then measure the lateral transport of spin-valley
polarized electrons over very long distances (tens of micrometers) in a single WSe2
monolayer by using a spatially resolved optical pump-probe experiment. Finally, we
present an original optical method that can quantify to the respective contribution of
the conduction and valence band to the measured Zeeman splitting in longitudinal
magnetic fields by exploiting the optical selection rules of exciton complexes. It yields
a direct determination of single band 𝑔 -factors of electron and hole in a WSe2
monolayer |